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江西理工大學Tongxiang Liang課題組--探索Ni-N-C摻雜石墨烯體系的氧電極雙功能活性
       在這項工作中,通過使用密度泛函理論(DFT),探索了鎳基催化劑作為ORR和OER催化劑時的反應機制。反應機制涉及到四配位和三配位Ni-N-C構型(石墨烯基底上,Ni-N-C-gra),還探索了OH配體結合能對Ni-N-C-gra在ORR和 OER反應的影響。通過模擬,證實了Ni原子附近的N和C配位環境的強烈影響,以及OH配體親和性, Ni基催化劑體系的整體雙功能性質。詳細分析后,四配位NiC4表現出優異的雙功能催化活性(ηORR= 0.48 V,ηOER= 0.40 V), NiN3,NiN2C和NiNC2也具有出色的OER催化性能(ηOER= 0.23、0.20和0.42 V)。分析OH配體效應后,發現Ni(OH)N3,Ni(OH)NC2和Ni(OH)C3具有有效的ORR催化性能(ηORR= 0.45、0.43和0.42 V)。研究計算表明,N和C共配位環境顯著增強了Ni的雙功能活性,因此在催化劑合成過程中調節碳和氮的含量是非常重要的。
 
Figure 1.(a)NiN4,(b)NiN3C,(c)NiN2C2-p,(d)NiN2C2-h,(e)NiN2C2-o,(f)NiNC3,(g)NiC4,(h)NiN3,(i)NiN2C,(j)NiNC2,(k)NiC3的最優幾何形狀。 灰色代表C原子,深藍色代表N原子,淺藍色代表Ni原子。
 

Figure 2. 各種類型的Ni-N-C-gra的部分態密度(PDOS),包括Ni-3d,C-2p和N-2p軌道。費米能級設置為零。
 

Figure 3. (a)三配位Ni-N-C-gra的可能ORR反應路徑,(b)三配位Ni-N-C-gra在平衡電勢下用于ORR的自由能圖。
 

Figure 4. 不同類型Ni-N-C-gra催化劑(包括羥基改性的Ni-N-C-gra)的ORR和OER催化活性火山圖。
 
      該研究工作由江西理工大學Tongxiang Liang課題組于2020年發表在 Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文:Exploring the oxygen electrode bi-functional activity of Ni-N-C doped graphene system with N, C co-ordinations and OH ligand effects。

摘自《石墨烯雜志》公眾號:

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