探索具有最佳電子結構的電催化劑，了解電子結構與活性之間的關系是設計先進OER催化劑的重要要求。最近，已證明將納米碳材料引入LDHs是提高OER活性的有效方法。然而，深入了解納米碳對LDHs電子結構的調控作用仍然是一個重要的挑戰(zhàn)。本文報道了吸附石墨烯量子點(GQDs)調控鎳基層狀雙氫氧化物(NiM-LDHs (M=Fe, Co, Mn))的表面電子結構的研究。鎳基LDH/GQDs具有增強的OER活性，尤其是NiFe LDH/GQDs具有189 mV（10 mA cm
-2）的超低過電勢，并且在可充電鋅空氣電池測試中具有出色的性能。結合理論計算和X射線光電子能譜，我們將鎳基LDH/GQDs的出色的OER活性，歸因于NiFe LDH和GQDs之間的強相互作用，從而改變了金屬離子周圍的電荷分布，并觸發(fā)了活性Ni物質的電荷積累。上述結果表明，控制表面電子結構對于設計先進的三維金屬電催化劑具有重要意義。
Figure 1. (a) NiFe LDH和 (b) NiFe LDH/GQDs的計算模擬。(c) NiFe LDH/GQDs催化路徑。(d-f)計算得到不同電位下Ni基LDH@GQDs和Ni基LDH模型在Ni金屬位點上的OER自由能圖。
Figure 2. Ni基LDH/GQDs納米片陣列的(a)制備和(b)合成原理示意圖。 (c) NiFe LDH@GQD， (d) NiCo LDH@GQD和(e) NiMn LDH@GQD納米陣列的片狀SEM圖。(f) NiFe LDH@GQD， (g) NiCo LDH@GQD和(h) NiMn LDH@GQD的EDS映射圖。(i, j) NiFe LDH@GQD 的TEM圖和HRTEM圖。(k, l) NiMn LDH@GQD和NiCo LDH@GQD的HRTEM圖。
Figure 3. 鎳基LDH/GQD電催化劑的XPS光譜。
Figure 4． 不同催化劑的電化學性能。
Figure 5. 鋅空氣電池的電化學性能。
相關研究成果于2021年由重慶大學徐朝和課題組，發(fā)表在Nano Energy (https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105932)上。原文：Electrostatic adsorbing graphene quantum dot into nickel–based layered double hydroxides: electron absorption/donor effects enhanced oxygen electrocatalytic activity。
轉自《石墨烯雜志》公眾號
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