碳納米管(CNTs)是太陽能和光電應用的熱門候選材料。碳納米管傳統上用作電子接收器，也可以作為電子給體，例如與苝二亞胺(PDI)偶聯。為了達到高效率，電子轉移(ET)應該是快速的，而隨后的電荷重組應該是緩慢的。通常，缺陷被認為對材料性能有害，因為它們加速電荷和能量損失。我們證明，令人驚訝的是，常見的碳納米管缺陷是提高性能的而不是降低性能。碳納米管和其他低維材料具有中等缺陷，不會產生深阱。同時，碳納米管缺陷引起的電荷再分配產生了額外的靜電勢，增加了碳納米管的功函數，降低了碳納米管相對于受體物種的能級。因此，ET的能隙減小，電荷復合的能隙增大。這種效應特別重要，因為電荷受體由于化學相互作用的增強而傾向于在缺陷附近結合。激發態動力學的時域模擬提供了觀測現象的原子圖像，并詳細描述了電子狀態、振動運動、非彈性和彈性電子聲子相互作用，以及電荷分離和重組過程的時間尺度。這些發現應該普遍適用于低維材料，因為它們比塊狀半導體更能驅散缺陷應變。我們的計算表明，碳納米管的性能對常見缺陷是穩健的，中等缺陷對于碳納米管在能源、電子和相關領域的應用是必不可少的，而不是有害的。
圖1 a (6,5)碳納米管中的7557和SW缺陷b CNT/PDI異質界面光誘導電荷動力學的能級示意圖。
圖2 (a)原始CNT/PDI復合材料以及(b) 7557和(c) SW缺陷復合材料中CNT和PDI相互作用系統的投射態密度(PDOS)。
圖3 復合材料系統中電荷分離和復合動力學中涉及的關鍵能態的示意圖。
圖4. 在(a)原始、(b) 7557和(c) SW復合材料中，光誘導ET中供體和受體狀態之間的能隙的傅里葉變換(FTs)。(d) CNT/PDI界面ET動力學。
圖5 (a)原始、(b) 7557和(c) SW復合材料中e - h復合動力學中供體和受體之間能隙的傅里葉變換(FTs)。(d)系統的e - h重組。
相關科研成果由美國南加州大學Oleg V. Prezhdo等人于2021年發表在J. Am. Chem. Soc.（https://doi.org/10.1021/jacs.1c02325）上。原文：Common Defects Accelerate Charge Separation and Reduce Recombination in CNT/Molecule Composites: Atomistic Quantum Dynamics。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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