氧化石墨烯被公認為是制備石墨烯及其衍生物的重要前驅體，但由于其電學性能較差，以及強氧化過程中產生的許多結構缺陷，受到了尖銳的批評。氧化石墨烯的非氧化合成策略有望很好地解決這一問題。受這一概念的啟發，我們成功地實現了超惰性、市售石墨氟化物原料的水解，獲得了一種全新的、定義明確的石墨烯氧化物，即G(C4)–OH，其中羥基是唯一的含氧基團，六邊形蜂窩碳晶格的缺陷更小。在超級電容器和鋰離子電池中，G(C4)–OH的優越結構使其在導電性、載流子遷移率等基本電性能以及電化學性能方面都大大優于傳統的氧化石墨烯。與傳統的氧化石墨烯一樣，G(C4)–OH對多功能親電試劑具有很強的反應性，為定制石墨烯功能和其應用定位提供了巨大的后功能化機會。
圖1. G(C
4)-OH的水熱合成示意圖
圖2. 結構表征。(a)GF原料、G(C
4)-OH和GO的XPS測量光譜;(b)GF、(c)G(C
4)-OH和(d)GO的C 1 s核水平XPS光譜；(e)GO、(f)G(C
4)-OH的O 1 s核水平的XPS光譜(g)GF、GO和G(C
4)-OH的FT-IR譜圖；(h)GF、GO和G(C
4)-OH的TGA曲線。GF:氟化石墨原料。
圖3. 拉曼映射和形態。(a)G(C
4)-OH，(b)GF，(c)GO的拉曼光譜；(d)GO，(e)G(C
4)-OH的二維掃描拉曼圖譜；(f)GO，(g)G(C
4)-OH的低倍TEM圖像；(h)GO，(i)G(C
4)-OH的HR-TEM圖像；(j)GO，(k)G(C
4)-OH的AFM高倍圖像，比例尺：500 nm（插圖：高度曲線(1)和直徑分布特征(2))。f-1和g-1：電子衍射（ED）圖。
圖4. 電化學性能。（a）G(C
4)-OH在20、50、100、200和500 mV s
-1時的CV曲線；（b）G(C
4)-OH，rGO和GO在20 mV s
-1時的CV曲線.（c）G(C
4)-OH在0.5、1.0、2.0、5.0和10.0A g
-1時的GCD曲線;（d）G(C
4)-OH、rGO和GO在不同電流密度下的比電容；（e）G(C
4)-OH，rGO和GO的EIS-Nyquist圖；（f）G(C
4)-OH、rGO和GO的波特圖；（g）10 A g
-1時，G(C
4)-OH、rGO和GO在超級電容器系統中的循環穩定性；（h）G(C
4)-OH在1C時的恒電流充放電曲線；（i）G(C
4)-OH在0.1C–10C范圍內的倍率能力；（j）鋰離子電池系統中G(C
4)-OH、rGO和GO在1C時的循環性能。
圖5. G(C
4)-OH多用途后功能化。
相關研究成果由浙江科技大學化學系、浙江省高分子材料表界面科學重點實驗室Li Bai等人于2022年發表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134639)上。原文：Unusual graphite fluoride hydrolysis toward unconventional graphene oxide for high-performance supercapacitors and Li-ion batteries。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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