本文利用機器學(xué)習(xí)加速密度泛函理論系統(tǒng)地研究了合金原子在鋁基體和不同類型的石墨烯/鋁界面中的擴(kuò)散遷移行為。通過第一性原理計算建立小樣本數(shù)據(jù)集，通過特征工程確定輸入輸出特征值的類型，綜合考慮模型復(fù)雜度和預(yù)測精度的影響，最終確定完美界面、缺陷界面和鋁矩陣的輸入特征個數(shù)分別為6、5和4。通過五倍交叉和十幾個機器學(xué)習(xí)模型的比較，CatBoost算法具有最低的誤差和更好的確定系數(shù)。我們進(jìn)一步優(yōu)化了CatBoost算法，并調(diào)整了正則化項系數(shù)，以避免過度擬合的風(fēng)險。通過構(gòu)造SHAP值矩陣，定量描述各特征對模型預(yù)測結(jié)果的影響。性能最好的Catboost模型用于預(yù)測完整的元素周期表數(shù)據(jù)，進(jìn)而用于篩選出易于向石墨烯/鋁復(fù)合材料界面移動的元素種類。通過對比元素在鋁基體和不同石墨烯/鋁界面的擴(kuò)散遷移結(jié)果，發(fā)現(xiàn)這些合金元素有利于復(fù)合材料中缺陷石墨烯的改性。機器學(xué)習(xí)加速第一性原理計算的結(jié)果可以為進(jìn)一步開發(fā)新型鋁合金復(fù)合材料提供理論基礎(chǔ)。
圖1. （a）機器學(xué)習(xí)過程中的步驟，（b）交叉驗證圖，（c）SHAP可解釋模型，（d）機器學(xué)習(xí)方法和DFT計算的效率比較。
圖2. 計算結(jié)果與不同描述符之間的 Pearson 相關(guān)系數(shù)矩陣的熱圖。紅色和藍(lán)色表示正相關(guān)和負(fù)相關(guān)的強度。
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圖3. (a) 鋁基體 (b) 石墨烯/鋁完美界面和 (c) 石墨烯/鋁缺陷界面的平均絕對百分比誤差重要性雷達(dá)圖。(d) 特征去除曲線。
圖4. (a) 不同模型的均方誤差比較結(jié)果、確定系數(shù)以及(b)鋁基體、( c)石墨烯/鋁復(fù)合材料完美界面和(d)石墨烯/鋁復(fù)合材料缺陷界面的DFT比較機器學(xué)習(xí)預(yù)測結(jié)果。
圖5. (a) 鋁基質(zhì) (c) 石墨烯/鋁復(fù)合材料完美界面和 (e) 石墨烯/鋁復(fù)合材料缺陷界面的 SHAP 值，(b) 鋁基質(zhì) (d) 石墨烯/鋁復(fù)合材料完美界面和 (f) 石墨烯/鋁復(fù)合材料缺陷界面的 SHAP 摘要圖表。
圖6. （a）鋁基質(zhì)、（b）石墨烯/鋁復(fù)合材料完美界面和（c）石墨烯/鋁復(fù)合材料缺陷界面的元素周期表擴(kuò)散遷移預(yù)測圖，（d）鋁基質(zhì)與石墨烯/鋁復(fù)合材料完美界面比較，（e）石墨烯/鋁復(fù)合材料完美界面與缺陷界面比較。
相關(guān)研究成果由哈爾濱工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院Jingtao Huang等人于2024年發(fā)表在Composite Structures (https://doi.org/10.1016/j.compstruct.2024.118025)上。原文：Explainable machine learning accelerated density functional theory prediction for diffusive transport behaviour of elements in aluminium matrix and graphene/aluminium interface
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
