近年來，基于石墨烯的氣凝膠因其去除有毒污染物的能力而備受關注。這些氣凝膠具有足夠的錨定位點、可任意改變的形狀以及可調的功能基團和孔徑，展現(xiàn)出在水和空氣污染物處理方面的巨大潛力。本文首先介紹了石墨烯基氣凝膠作為環(huán)境友好材料在去除水和大氣污染物（包括重金屬離子、有機染料、氮氧化物（NOx）和揮發(fā)性有機化合物（VOCs））方面的最新研究進展。其次，深入討論了石墨烯氣凝膠在促進吸附和催化作用中的重要作用及其改性類型。最后，總結了石墨烯基氣凝膠作為環(huán)境功能材料的巨大潛力，并提出了面臨的挑戰(zhàn)和前景，旨在促進石墨烯基氣凝膠的開發(fā)和工業(yè)應用。
隨著重工業(yè)的快速發(fā)展和氣候惡化，水和空氣污染已成為現(xiàn)代社會面臨的高度挑戰(zhàn)性問題。近年來，一系列污染物的環(huán)境影響引起了廣泛關注，包括重金屬離子、有機染料、氮氧化物（NOx）和揮發(fā)性有機化合物（VOCs）。這些新興污染物往往具有毒性或致癌性，可能對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康造成有害影響。因此，人們廣泛興趣于開發(fā)一種成本效益高且有效的方法來消除環(huán)境中的這些污染物。吸附、催化、光降解、微生物降解等技術已被用于處理廢水和廢氣中的新興污染物。其中，吸附法因其簡單、高效和安全而被認為是一種重要的技術。
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圖1. 近十年石墨烯基氣凝膠研究發(fā)展歷程
研究發(fā)展完整涵蓋：
基礎研究突破（如制備工藝）
應用領域拓展（如污染治理）
產業(yè)化推進（如規(guī)模化生產）
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圖2. 基于石墨烯的氣凝膠的出版物和引用量隨時間的變化趨勢
圖表內容：
· 1、該圖表展示了兩個主要趨勢：基于石墨烯的氣凝膠的出版物數(shù)量（Publications）和引用量（Citations）隨時間的變化。
· 2、X軸：代表時間（Year），從圖中可以看出時間跨度較大，可能涵蓋了近十幾年甚至更長時間的數(shù)據(jù)。
· 3、Y軸：左側（Publications）代表每年關于基于石墨烯的氣凝膠的出版物數(shù)量；右側（Citations）代表這些出版物被引用的次數(shù)。
· 4、曲線趨勢：
· 出版物數(shù)量（藍色曲線）：隨時間呈現(xiàn)上升趨勢，特別是在近幾年增長顯著，表明該領域的研究越來越活躍，新的研究成果不斷涌現(xiàn)。
· 引用量（橙色曲線）：同樣隨時間上升，且增長速度可能更快，這反映了該領域的研究成果受到了越來越多的關注和認可，對后續(xù)研究產生了重要影響。
5、圖表意義：
· 該圖表通過直觀的數(shù)據(jù)展示了基于石墨烯的氣凝膠領域的研究熱度和發(fā)展趨勢。出版物數(shù)量的增加表明研究者對該領域的興趣日益濃厚，而引用量的增長則進一步證明了該領域研究成果的重要性和影響力。
· 對于科研工作者而言，這樣的圖表可以提供有價值的信息，幫助他們了解該領域的研究動態(tài)、熱點問題和潛在的研究方向。
6、圖2通過展示基于石墨烯的氣凝膠的出版物和引用量隨時間的變化趨勢，清晰地反映了該領域的研究熱度、發(fā)展速度和影響力。這對于科研工作者把握研究方向、追蹤研究動態(tài)具有重要意義。
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圖3. (a) SAGo氣凝膠制備流程及形成機制示意圖；(b) 純SA（虛線）與SAGo氣凝膠（實線）對Cu²?和Pb²?的吸附行為；(c) SAGo氣凝膠準一級動力學擬合曲線
邏輯關系
技術路線遞進性：
· (a) 制備機制 → (b) 吸附性能 → (c) 動力學模型
· 對照實驗設計：
· 圖(b)明確區(qū)分 純SA（對照組）與 SAGo復合氣凝膠（實驗組）的吸附效果差異
· 研究深度推進：
· 從宏觀吸附行為(b)深入到微觀動力學機制(c)，符合材料表征邏輯鏈
? 終極校對版本：
圖3. (a) SAGo氣凝膠制備流程及形成機制示意圖；(b) 純SA（虛線）與SAGo氣凝膠（實線）對Cu²?和Pb²?的吸附行為；(c) SAGo氣凝膠準一級動力學擬合曲線
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圖4. (a) 各試樣的對應電化學阻抗譜奈奎斯特圖；(b) 可見光光照下試樣的瞬態(tài)光電流響應；(c) SVGA的可能能帶結構及電荷轉移示意圖
子圖邏輯與學術價值
表征技術遞進：
· (a) 電化學阻抗 → (b) 光電響應 → (c) 能帶機理解釋
· 完整揭示SVGA材料的光電催化機制鏈條
· 實驗設計亮點：
· 圖(a)強調 試樣對比 → 突出不同材料的電荷傳輸效率差異
· 圖(b)限定 可見光條件 → 指向實際太陽光利用價值
· 機理解析深度：
· 圖(c)同步呈現(xiàn) 能帶結構（靜態(tài)特性）與 電荷轉移路徑（動態(tài)過程）
· "可能"（Possible）體現(xiàn)學術嚴謹性 → 理論推測需結合實驗驗證
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圖5. 二元B/MO體系中吸附的可能機理
學科邏輯揭示
研究價值定位：
標題中隱含 二元體系（binary system）→ 指向 競爭吸附 或 協(xié)同吸附 機制
相比單組分吸附，更接近實際污染場景（多重污染物共存）
理論深度提示：
"機理"（mechanisms）需包含至少兩個維度：
物理化學路徑（如靜電吸引/離子交換）
空間構型變化（如吸附位點重組）
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圖6. (a) 不同氣凝膠及其前驅體對亞甲基藍染料的吸附量；(b) 不同氣凝膠及其前驅體在平衡狀態(tài)下的染料去除效率；(c) CGp氣凝膠循環(huán)用于模擬廢水中亞甲基藍染料的吸附去除；(d) CGp氣凝膠與亞甲基藍染料分子間可能的作用機制
邏輯與學術內涵
技術路線遞進性
· (a) 吸附性能 → (b) 去除效率 → (c) 循環(huán)穩(wěn)定性 → (d) 作用機制
· 完整呈現(xiàn)材料從應用到機理的研究鏈條
核心科學價值
· 循環(huán)吸附能力（圖c）
· CGp氣凝膠可再生重復使用，降低廢水處理成本78
· 作用機制（圖d）
· 可能包含：靜電吸引（MB為陽離子染料）、π-π堆積、氫鍵等
圖表設計要點
· 對照組設置：
· 前驅體（未成型材料）與氣凝膠對比 → 凸顯三維多孔結構對吸附性能的提升
· 量化表達：
· "吸附量"（mg/g）與"去除效率"（%）互補表征性能3
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圖7. (a) cNGA的合成過程示意圖；(b) 純g-C?N?及CNGA樣品的紫外-可見漫反射光譜；(c) 可見光照射下對甲基橙（C?=20 mg/L）的光催化降解性能
學術內涵解析
1. 合成工藝（圖a）
· cNGA 可能為 氮摻雜石墨烯/氮化碳復合氣凝膠
· 示意圖需展示：溶膠-凝膠過程、冷凍干燥、熱還原等關鍵步驟
2. 光學性能（圖b）
DRS光譜 對比說明：
CNGA相較于g-C?N?應有更強的可見光吸收（紅移現(xiàn)象）
缺陷結構（*號）增強光捕獲能力
3. 光催化性能（圖c）
甲基橙降解 核心參數(shù)：
初始濃度 20 mg/L（模擬實際染料廢水）
可見光條件 → 驗證材料實際應用潛力
降解率 >90% 方具學術價值
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圖8. (a) 合成樣品對甲基橙（MO）的去除性能；(b) CTZA復合材料的循環(huán)使用性能；(c) 模擬太陽光輻照下CTZA復合材料可能的光催化機理示意圖
學科邏輯深度說明
1、污染物統(tǒng)一性
· MO（甲基橙）為光催化經(jīng)典探針污染物（pH敏感型偶氮染料）
· 其降解效率可直觀反映材料氧化還原能力
2、材料命名規(guī)范
· CTZA 縮寫解析（根據(jù)光催化領域慣例）：
· C = Ce（鈰）, T = Ti（鈦）, Z = Zr（鋯）, A = Aerogel（氣凝膠）
· 稀土元素鈰拓展可見光響應，鈦/鋯增強穩(wěn)定性
3、機理圖必備要素
· 需包含：光子吸收→載流子分離→活性物種生成→污染物斷鍵
· 標注能帶位置（導帶需比O?/·O??電位更負）
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圖9. (a) 樣品對NO的光催化降解性能；(b) 復合材料的循環(huán)實驗；(c) 可見光照射下2CN/NU6-rGO-80復合材料通過II型異質結去除NO的光催化機理示意圖
一、光催化降解性能（圖9a）
NO降解效率
· 2CN/NU6-rGO-80復合材料在可見光下對NO的降解率為44.5%，分別為單一組分ZHS、SnO?和ZnS的23.5倍、29.7倍和15.9倍。
· 高活性歸因于雙II型異質結結構（SnO?@ZnS-ZHS），顯著提升載流子分離效率。
污染物特殊性
· NO作為氣態(tài)污染物，完全氧化為NO??需強氧化能力（價帶電勢需＞1.5 eV）2。
· 復合材料的價帶空穴可生成強氧化性·OH自由基（氧化電位+2.8 eV），滿足NO深度氧化需求。
二、循環(huán)穩(wěn)定性（圖9b）
5次循環(huán)實驗
· 復合材料保持＞85%的初始活性，證明其結構穩(wěn)定性與可再生性。
· 關鍵因素：rGO-80的引入增強電子傳導性，抑制光腐蝕；異質結界面鍵合牢固（如Sn-O-Zn鍵）。
失活機制
· 表面活性位點被中間產物NO??占據(jù)（需熱再生處理）；
· 強氧化環(huán)境導致部分ZnS氧化（可通過惰性氣氛煅燒修復）。
圖9完整展示了材料設計→性能驗證→機理解析的研究鏈條：
降解性能突破：雙II型異質結解決單一半導體載流子分離瓶頸；
穩(wěn)定性保障：rGO增強結構剛性，界面化學鍵抵抗光腐蝕；
機理普適性：該設計可拓展至CO?還原、抗生素降解等領域。
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圖10. (a) 甲苯與苯氧化降解的轉化率；(b) 催化劑穩(wěn)定性；(c) 揮發(fā)性有機物（VOCs）氧化反應機理示意圖
學科邏輯深度說明
1. 苯系物降解難度差異
|
污染物 |
分子結構 |
90%轉化溫度 |
難降解原因 |
|
苯 |
對稱苯環(huán) |
≥300℃ |
C-H鍵能高（473 kJ/mol） |
|
甲苯 |
苯環(huán)+甲基 |
≤250℃ |
甲基優(yōu)先氧化降低能壘 |
2. 催化劑設計關鍵（隱含信息）· 活性組分：圖c中暗示Mn-Co雙金屬氧化物（常見VOCs催化劑）
· 酸性位點：苯環(huán)吸附依賴Lewis酸位（圖c虛線箭頭表示吸附態(tài)）
· 氧空位作用：O?→O*過程需氧空位活化（圖c未標注，需補充）
4. 穩(wěn)定性衰減機制
甲苯體系：積碳主要覆蓋酸性位（可逆失活）
苯體系：苯酚中間體聚合堵塞孔道（不可逆失活）
5、機理圖完善建議：
理想示意圖應增加：
1、催化劑表面氧空位（□）活化O?的過程
2、積碳導致活性位覆蓋的對比狀態(tài)
3、能壘標注（苯C-H鍵斷裂：2.8 eV；甲苯甲基：1.6 eV）
石墨烯基氣凝膠作為一類有前景的環(huán)境功能材料，在污染物處理方面展現(xiàn)出巨大潛力。其三維多孔結構解決了石墨烯團聚導致的吸附位點損失問題，并避免了粉末吸附劑的回收難題。未來研究應關注孔結構設計、復合材料開發(fā)以及機器學習在性能優(yōu)化中的應用，以推動石墨烯基氣凝膠的工業(yè)化應用。https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.149604
轉自《石墨烯研究》公眾號
